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乐竞体育(中国)有限责任公司王立群在《Nature Communications》发表文章提出一种利用吡咯氮活性位点促进两电子氧还原的新方法
 

乐竞体育(中国)有限责任公司王立群老师合作在《Nature Communications》发表题为“Facilitating two-electron oxygen reduction with pyrrolic nitrogen sites for electrochemical hydrogen peroxide production”的研究文章,提出一种发展高性能过氧化氢碳基催化剂的新思路。

作为一种重要的化工原料,过氧化氢(H2O2)已经被广泛地应用于医疗、纺织以及污水处理等多个领域。此外,H2O2还被认为是一种极具潜力的新能源载体,有望在未来的清洁能源领域发挥重要作用。然而,H2O2的工业生产主要依赖于蒽醌法,其具有高能耗和高污染等诸多问题。通过电催化两电子氧还原(2e-ORR)的路径合成H2O2不仅能量利用率高,还可以实现分布式制备,已达到较高的经济效益。近年来,2e-ORR引起了人们越来越多的关注,开发高性能的催化剂也随之成为该领域的研究热点。在2e-ORR催化剂领域,吡咯氮被认为是一种具有高选择性的构型。然而,由于吡咯氮只存在于碳基底的缺陷和边缘处,这极大地限制了其在多种氮构型中的比例,因而阻碍了相关高性能催化剂的发展。

鉴于此,我院王立群老师与天津大学梁骥教授、侯峰副教授,以及中国科学院金属研究所尹利长研究员合作,通过引入大量孔结构和缺陷,为吡咯氮提供更加丰富的掺杂环境,从而实现了在碳基载体上的高比例掺杂。开发的富吡咯氮掺杂的石墨烯介孔碳复合材料表现出极佳的2e-ORR性能,从而相关高性能催化剂的研究提出了一种新的发展思路。

微结构和化学环境测试结果表明:在最佳条件下制得的催化剂实现了最高可达50%的吡咯氮掺杂比例。电化学测试结果表明:富吡咯氮的碳基催化材料具有极高的2e-ORR活性和选择性。具体为,在−0.6 Vvs.RHE的测试电位下,达到30 mol g1h1的H2O2产率,同时表现出80%的法拉第效率。24h的长时长测试可以积累得到7.2 L1的H2O2。此外,该材料的重复性、稳定性等方面也同样表现出了优异的性能(图1)。理论研究结果表明:双吡咯氮活性中心比石墨氮、吡啶氮和单吡咯氮相比会具有更小的反应过电位(热力学结果)。而双吡咯氮活性中心的两电子反应能垒远低于四电子反应,从而表现出更高的催化性能(动力学结果)(图2)。


图1材料的2e-ORR催化性能


图2不同构型的2e-ORR活性的理论计算结果

近期,该工作以“Facilitating two-electron oxygen reduction with pyrrolic nitrogen sites for electrochemical hydrogen peroxide production”为题于2023年7月发表于《Nature Communications》上(https://doi.org/10.1038/s41467-023-40118-y)。该工作由我院王立群老师和天津大学梁骥教授、侯峰教授,以及中国科学院金属研究所尹利长研究员合作完成,乐竞体育(中国)有限责任公司为第二通讯单位。

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